Motosuwa Hideki - Seorang pelajar mengulang yang belajar di sekolah ulangan Seki untuk mengambil semula peperiksaan kemasukan universiti. Dia bekerja secara sambilan di kedai makan Yorokonde untuk menampung kehidupannya di Tokyo. Seorang yang buta IT, belum mempunyai teman wanita serta sering bercakap seorang diri, namun dia seorang yang baik hati dan suka menolong rakan-rakannya. Asalnya tidak mampu membeli persocom, tetapi kemudiannya menjadi pemilik Chii setelah dia menjumpainya di sebalik longgokan sampah.
Chii
Chii - Persocom yang dijumpai Hideki di sebalik longgokan sampah. Hideki menamakannya Chii kerana pada mulanya dia hanya tahu menyebut "chi" sahaja. Di sebalik perwatakannya yang keanak-anakan, dia sebenarnya ialah persocom berkuasa tinggi dan dikhabarkan sebagai salah satu daripada dua persocom yang dikenali sebagai Chobits. Secara perlahan-lahan, dia mula jatuh cinta pada Hideki. Nama asalnya ialah Elda, dan pemilik asalnya ialah penciptanya sendiri iaitu Hibiya Chitose dan suaminya Mihara Ichiro (yang juga salah satu watak utama dalam Angelic Layer).
Shinbo Hiromu dengan Sumomo
Shinbo Hiromu - Sahabat baik serta rakan sekelas Hideki. Di dalam siri anime, dia juga ialah jiran Hideki. Dia jatuh cinta dengan gurunya, Shimizu Takako, kemudiannya berkahwin lari dengannya setelah mengetahui kisah sedih gurunya itu. Shinbo memiliki sebuah persocom bimbit bernama Sumomo, yang kemudiannya diberikan kepada Hideki.
Chitose Hibiya
Hibiya Chitose - Tuan rumah kepada Hideki yang sangat pemurah dan baik hati. Dia banyak memberikan baju terpakai kepada Chii. Dia juga ialah penulis kepada siri buku Bandar Tidak Berpenghuni (だれもいない町, Daremo inai machi), dan dia juga sebenarnya adalah salah seorang pencipta persocom. Persocom Chobits (Freya dan Elda) dicipta oleh suaminya Mihara Ichiro (yang meninggal dunia sebelum siri Chobits bermula) kerana masalah untuk mendapatkan zuriat.
Minoru Kokubunji
Kokubunji Minoru - Seorang budak pintar yang kaya serta berpengetahuan luas tentang persocom. Dia banyak membantu Hideki mengenai teknologi maklumat serta menyalurkan maklumat mengenai kemungkinan Chii ialah salah satu persocom Chobits. Dia mempunyai persocom buatannya sendiri bernama Yuzuki yang dibina bagi menyerupai mendiang kakaknya, Kaede (salah satu watak dalam Angelic Layer), di samping 4 lagi persocom buatannya yang menjadi orang gaji di dalam rumahnya. Dia juga dikenali sebagai "M" di alam siber.
Freya
Freya - Salah satu daripada 2 persocom Chobits yang dibina oleh Ichiro Mihara dan Chitose Hibiya, berasaskan teknologi Angelic Layer. Kakak kembar kepada Elda, dibina lebih dahulu sebelum adik kembarnya itu. Ayahnya membina Elda apabila melihat Freya sering sahaja kelihatan muram tanpa diketahui sebabnya. Freya kembali ceria, tetapi menjadi muram semula apabila bersendirian. Rupa-rupanya Freya amat mencintai ayahnya, tetapi dalam masa yang sama tidak mahu mengganggu hubungan kedua ibu bapanya, menyebabkan tekanan emosi yang amat kuat sehingga membebankan dan seterusnya merosakkan ingatan dan unit pemprosesan pusatnya. Ibu bapanya bertungkus-lumus untuk memperbaikinya tetapi gagal. Sebelum Freya menemui ajalnya, Elda menawarkan untuk memindahkan keseluruhan kandungan ingatan Freya di dalam tubuhnya, menyebabkan Elda hilang semua ingatannya apabila dia bangkit semula - maka Elda kini dikenali dengan identiti barunya sebagai Chii. Sekarang, Freya di dalam hati Chii sering sahaja memberi dorongan kepada Chii untuk mencari "insan yang hanya untukku".
Takako Shimizu
Shimizu Takako - Guru kelas ulangan yang dihadiri Shinbo dan Hideki. Dia mempunyai kisah silam yang menyedihkan setelah diabaikan oleh suaminya yang gilakan persocom, maka Shinbo jatuh cinta kepadanya dan berkahwin lari dengannya.
Yumi Omura
Oomura Yumi - Seorang gadis yang merupakan rakan sekerja Hideki di kedai makan Yorokonde. Di dalam anime, dia ialah anak kepada pengurus kedai makan tersebut, tetapi di dalam manga pula dia cumalah seorang pekerja biasa. Dia pernah bercinta dengan pemilik kedai kek Chirol iaitu Ueda Hiroyasu, tetapi berpisah setelah mengetahui Ueda pernah berkahwin dengan persocom yang secara kebetulannya memiliki nama yang sama dengannya; lantas dia mula hilang keyakinan diri dan menganggap persocom adalah serba boleh berbanding manusia.
Hiroyasu Ueda dengan Yumiisteri dan persocomnya.
Ueda Hiroyasu - Pengurus kedai kek Chirol di mana Chii bekerja. Di dalam manga, Hideki pernah bekerja dengannya tetapi berhenti kerana terpaksa menghadiri kelas. Dia juga turut mempunyai kisah silam yang sedih, iaitu mengenai perkahwinannya dengan persocom kepunyaannya bernama Yumi (jangan terkeliru dengan Oomura Yumi) yang berakhir dengan tragedi nahas jalan raya yang mengorbankannya. Oomura Yumi pernah bekerja dengannya selepas peristiwa tersebut serta jatuh cinta padanya, tetapi kemudian berpisah setelah mengetahui mengenai kisah silam Ueda. Hubungan mereka kemudian diselamatkan oleh Hideki dan Chii.
Yoshiyuki Kojima
Kojima Yoshiyuki - Seorang lagi watak yang pakar dalam bidang teknologi maklumat. Dia bertanggungjawab menculik Chii atas alasan untuk mengkaji kemungkinan Chii ialah persocom Chobits. Dia mempunyai lebih 20 persocom yang digunakan dalam kajiannya serta sebuah persocom bimbit bernama Kotoko. Setelah Chii diselamatkan oleh Hideki dan Shinbo, Yoshiyuki membantu Minoru mengkaji asal-usul Chii berbekalkan maklumat yang diperolehinya. Dia juga dikenali sebagai "Dragonfly" di alam siber.
Zima
Zima - Persocom yang berfungsi sebagai pangkalan data kerajaan, dihantar bersama-sama Dita oleh kerajaan bagi menghalang Chii daripada mengaktifkan "program istimewa" yang bakal menyebabkan semua persocom hilang keupayaan pengecaman. Dia sering melengah-lengahkan apabila Dita mahu mencari dan menangkap Chii.
Dita
Dita - Persocom dinding api fizikal yang dihantar oleh kerajaan bagi melindungi Zima. Dia sering bersikap panas baran dan hilang sabar. Apabila Zima bertanyakan adakah Dita mencintainya, Dita menafikan, tetapi dalam masa yang sama mukanya menjadi merah padam.
